氣體冷卻劑如空氣、二氧化碳、氫、氦、甲烷、氨及水蒸汽等,其熱傳遞性能雖不如水及液態(tài)金屬,但具有輻射及熱穩(wěn)定性,容易輸送,危險(xiǎn)性低等性質(zhì),也可用作冷卻劑。氣體冷卻劑的熱傳遞性能可因壓力容器的厚壁設(shè)計(jì)增高操作壓力而增加其數(shù)值,也可利用陶瓷核燃料,增加操作溫度而獲得提高。
圖八為一典型的高溫氣冷反應(yīng)器的容器結(jié)構(gòu)。其核心通常采用濃縮成分很高的鈾-釷(235U-232Th-233U)作為核燃料,并使233U再循環(huán)使用。在反應(yīng)器剛啟動(dòng)時(shí),核心所含的濃化鈾-235高達(dá)93%,其馀為232Th以碳化物或氧化物的形式存在。在以后的核燃料循環(huán)中可采用233U以代替用過的235U在鈾及釷燃料的表層通常包覆著熱解過的含碳物接合于燃料表面,以保存氣體分裂產(chǎn)物于燃料之內(nèi)。在鈾-235的燃料顆粒表面并包覆一層碳化矽物質(zhì),使金屬性分裂產(chǎn)物同時(shí)能保持于可裂核燃料內(nèi),并容易作為以后核燃料再處理過程中鑒別可裂及可孕核燃料之用。
采用氣體作為冷卻劑的快滋生爐也如液態(tài)金屬的快滋生反應(yīng)爐(LMFBR)那樣具有吸引性,而前者較后者有下列幾種優(yōu)點(diǎn):
(一)氣體冷卻劑中氦為鈍氣,不與空氣及水起作用,故無需額外設(shè)置中間熱交換器。
(二)氦氣與中子交互作用的反應(yīng)比液態(tài)鈉小,故所需的過量反應(yīng)率低,滋生效果好,可使倍增時(shí)間縮短。
(三)氦氣的放射性污染小,不像鈉那樣具有高的誘導(dǎo)放射性,因此維修容易,安全性高。
(四)液態(tài)鈉由于溫度過高會(huì)引起沸騰,產(chǎn)生氣泡,致過度加熱甚至將燃料元件燒毀,氦氣則不會(huì)產(chǎn)生氣泡,故無此意外災(zāi)害。
(五)氣冷式常置有緩速劑,使釷的利用率大大提高。但GCFBR的缺點(diǎn)則為氣體的導(dǎo)熱率很低,熱傳性能欠佳,故為改善熱傳效率,需操作于高溫及高壓情況下,容器所遭受的壓力較大,同時(shí)遇到反應(yīng)器意外事件停機(jī)時(shí),不能像液態(tài)鈉可利用自然對(duì)流方式自行冷卻,而需完全靠機(jī)械方式使氣體冷卻劑循環(huán)冷卻。
熔鹽滋生反應(yīng)器系由最初發(fā)展用作核動(dòng)力航空器上的熔鹽反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)(MSRE)衍變而來。MSRE所用的熔鹽僅為鈾、鋰-7、鈹及氧化鋯的混合物而不含釷元素,但由于科技的進(jìn)展及實(shí)驗(yàn)的證明,得知若利用含232Th及含233U的熔鹽作為核燃料,利用滋生原理以變換可孕核燃料232Th為可裂核燃料233U,則可得最大的經(jīng)濟(jì)使用效果,比采用238U及239Pu的組合為佳。
熔鹽核燃料因其為液態(tài),可直接用于反應(yīng)器內(nèi),不必如一般實(shí)心固體核燃料需另外設(shè)廠制造燃料元件,也無需更換及再處理燃料元件等復(fù)雜手續(xù),故可減少核燃料制造及再循環(huán)的費(fèi)用。熔鹽又有好的中子使用性能,可在低壓下操作于很高的溫度,因此熱效率高,操作費(fèi)用低。熔鹽滋生反應(yīng)器可利用鈾-233、鈾-235或鈽-239等起動(dòng),因此可采用價(jià)格最低的核燃料組合,以得最經(jīng)濟(jì)的動(dòng)力。
熔鹽滋生反應(yīng)器所采用的熔鹽核燃料為氟化鋰、氟化鈹、四氟化釷及四氟化鈾等混合物。在UF4及ThF4中混入金屬氟化物如LiF及BeF2作為稀釋劑,可增加及改善核熔鹽的化學(xué)、金屬及物理等性質(zhì),同時(shí)使熔鹽的熱傳性能增加而利于將熱能傳送給其他的冷卻劑。核熔鹽不再與水或空氣起作用,不受輻射損害,并具有良好的安全性等,故成為一很好的液態(tài)核燃料。
圖九顯示一典型的熔鹽滋生反應(yīng)器動(dòng)力廠,在核心中央部,石墨棒與石墨棒間,供給約13V%(體積百分比)的熔鹽,為核心裝置部分,環(huán)繞核心則裝配約37V%的熔鹽作為圍包,使石墨緩速的能力在此部分相對(duì)的減少,以增加釷-232吸收或捕獲中子的機(jī)會(huì),滋生可制核燃料。
另為確保熔鹽滋生反應(yīng)器能滋生可裂核燃料,須將熔鹽內(nèi)因分裂反應(yīng)而生的中子吸收體繼續(xù)移除,以免損失過多的中子。分裂產(chǎn)物中可吸收中子的主要物質(zhì)為氙氣(Xe)及稀土元素如釹(Nd)、銪(Eu)、鉺(Zr)等。又在釷-232與中子反應(yīng)形成釷-233時(shí),可蛻變?yōu)殓h(233Pa),亦為吸收中子的主要元素,需在3~5日的循環(huán)過程中,由熔鹽內(nèi)除掉。氚氣及一些分裂產(chǎn)物的金屬,可利用氦氣灑洗移除之,不能清除的氣體產(chǎn)物則經(jīng)過一化學(xué)處理廠移除之,并回收鈾-233及補(bǔ)充可孕核燃料,再進(jìn)入反應(yīng)器內(nèi)形成一循環(huán)系統(tǒng)。
一、最主要的不利在于由232Th轉(zhuǎn)化成233U的過程中,產(chǎn)生了232U。因?yàn)橛?32U再衰變成穩(wěn)定同位素208Pb的過程中,會(huì)產(chǎn)生放射高強(qiáng)度γ-射線的212Bi及208Tl又其中232U及228Th會(huì)在再處理過程中,伴隨在233U及232Th中產(chǎn)生,使得經(jīng)過再處理后所制成的燃料元件仍具高放射性,以致在制造時(shí),人需在具有屏蔽或隔離的設(shè)備中,增加制造成本。
二、處理釷燃料時(shí),需更多的強(qiáng)力熔劑,即更濃的硝酸,且以氟化物當(dāng)觸媒,而使用這些熔劑后,將使萃取、廢料處理、酸堿調(diào)整更復(fù)雜。
三、釷燃料溶液須另加一些溶液,來去除過量的酸。
四、在萃取時(shí),會(huì)形成第三相的相平衡,使得其在相同的設(shè)備下,其萃取速率較鈾燃料溶液(僅有機(jī)相與無機(jī)相兩相)為慢。
獨(dú)居石 成分為(Ce,La,Nd,Th)〔PO4〕的磷酸鹽礦物。單斜晶系,晶體為板狀或柱狀。因經(jīng)常呈單晶體而得名。棕紅色、黃色,有時(shí)褐黃色,油脂光澤,解理完全,莫氏硬度5~5.5,比重4.9~5.5。常具放射性。主要作為副礦物產(chǎn)在花崗巖、正長巖、片麻巖和花崗偉晶巖中,與花崗巖有關(guān)的熱液礦床中也有產(chǎn)出。
獨(dú)居石是稀土金屬礦的主要礦物之一,常含釷、鋯等。單斜晶系,晶體呈細(xì)小板狀。棕紅、黃或黃綠色,油脂光澤或玻璃光澤,貝殼狀至參差狀斷口。性脆,硬度5~5.5,密度4.9~5.5g/cm3。在紫外光照射下發(fā)鮮綠色熒光。因常含鈾、釷、鐳,故具有放射性。主要產(chǎn)于偉晶巖、花崗巖及其與之有關(guān)的期后礦床中,共生礦物可有氟碳鈰礦、磷釔礦、鋰輝石、鋯石、綠柱石、磷灰石、金紅石、鈦鐵礦、螢石、重晶石或鈮鐵礦等。由于獨(dú)居石的化學(xué)性質(zhì)比較穩(wěn)定、密度較大,故常形成濱海砂礦和沖積砂礦。獨(dú)居石溶于硫酸,與KOH溶合后加鉬酸銨便出現(xiàn)磷鉬酸銨黃色沉淀。
在三種易裂燃料233U、235U、239Pu中,只有235U是天然存在,且在一般的輕水式反應(yīng)爐(light water reactor,LWR)須使用低濃縮鈾(2~5%),而233U、239Pu則分別...
處理的方式與鈾燃料相似,先以機(jī)械方式切斷燃料棒,再以濃硝酸溶解,惟金屬釷在硝酸中呈“怠惰性”,故須添加小量HF,使之易于溶解,但氟離子易與鈾及釷形成錯(cuò)化合物,影響萃取效果,且又引起強(qiáng)烈的腐蝕問題,解決...
釷燃料是指能制造可以能取代鈾-235的核燃料鈾-233的釷-232。釷資源中產(chǎn)量最多的礦物為獨(dú)居石(monazite),一般釷含量為1~15%。首先將獨(dú)居石以或氫氧化鈉溶解,加以過濾、沉淀,再以硝酸溶...
一、在熱中子反應(yīng)器中有較大的η值(η= 2.287),使滋生可能。另快中子的滋生亦希望無窮。
二、有較高的轉(zhuǎn)化比(conversion ratio)及較長的燃料壽命。
三、燃料價(jià)格較低,比濃縮鈾或循環(huán)回收钚的便宜。
四、有足夠的滋生燃料來維持反應(yīng)爐中燃料的鏈反應(yīng),而不需另添加可裂燃料。
五 、除可降低燃料循環(huán)的價(jià)格外,另可更有效的利用低價(jià)位的鈾燃料。
六、可耐較高的輻射劑量,且易于加工。
從70 年代初期開始為反應(yīng)堆特性計(jì)算而進(jìn)行核數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)研究 , 一部分BROND-2( 俄羅斯核數(shù)據(jù)庫) 正在被采用。Th-U 循環(huán)的數(shù)據(jù)很少, 根據(jù)不同的核數(shù)據(jù)庫, 甚至是對(duì)于像keff 那樣基本的量, 也產(chǎn)生很大的差別。尤其是關(guān)于在ADS ( 加速器驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)) 的( n, X n) 反應(yīng)的效應(yīng)差別很大, 為解決此問題采用14 MeV 中子源, 并用聚乙烯慢化劑和10% UO2 濃縮燃料的8 cm×8 cm× 60cm 輻照盒, 堆成40 cm×40 cm×60 cm, 再用100 cm×100 cm×120 cm 反射體圍起來的體系( 0. 9< keff < 0. 99) 。計(jì)劃用此來測(cè)定 長壽命核裂變產(chǎn)物( FP) 和MA ( 高序數(shù)錒系元素) 的轉(zhuǎn)化率。經(jīng)計(jì)算確證該體系的中子譜近似于ADS。
中國在正在計(jì)劃進(jìn)行的模塊型HTR 概念設(shè)計(jì)中采用了熱功率200 MW 的球床堆 ( PBR) 為對(duì)象 , 以PuO2-T hO2 為燃料, 在連續(xù)燃料交換的平衡循環(huán)中進(jìn)行Pu 的燃耗分 析。計(jì)算程序采用德國的處理雙重非均勻效應(yīng)的VSOP。分析的結(jié)果表明,WG-Pu( 94#9Pu) 和RG-Pu( 裂變性钚70Wt% ) 的情形各異。為了使慢化劑反應(yīng)性溫度系數(shù)為負(fù)值, WG-Pu 情況下需要每個(gè)燃料球含11 g重金屬; RG-Pu 情況下則需要每個(gè)燃料球含7 g 的重金屬。燃料球的直徑為6 cm, 燃料區(qū)的直徑為5 cm, 涂敷顆粒的半徑為0. 025cm, 包層材料為C/ C/ Si/ C= 0. 009/ 0. 004/0. 0035/ 0. 0035。針對(duì)WG-Pu 富集度為 12%、每個(gè)球含有13 g 重金屬的情況, 計(jì)算失水事故的熱工水力特性, 其最高溫度為 1448 ℃, 低于涂敷顆粒放出FP 的溫度( 1600℃) 。說明該反應(yīng)堆具有固有的安全設(shè)計(jì)。
60 年代末到80 年代, CEA 和EDF 進(jìn)行了理論研究。接著在NOVAT OM 和CEA 的協(xié)助下, 進(jìn)行了以ThC 為燃料的稱為RHT F2 的Fo rt St . Vrain 型的HT R 研究, 但研究于1978 年被放棄。進(jìn)入90 年代后, 從廢物處理的觀點(diǎn)出發(fā), 做了各種研究, 這些研究可分為以下幾類 :
( 1) 通過把238U 轉(zhuǎn)換成釷以減少M(fèi)A 產(chǎn)生的PWR 和FBR; ( 2) 以提高錒系元素燃耗為目的的CABRA 計(jì)劃中的釷利用;
( 3) 以節(jié)約天然資源, 最大限度地有效利用钚以及改進(jìn)廢物管理法為目的的評(píng)價(jià)釷 燃料可行性的PWR 研究;
( 4) 與加速器驅(qū)動(dòng)反應(yīng)堆等混合型反應(yīng)堆概念相關(guān)的核數(shù)據(jù)的研究。因此, 1998 年中期, 進(jìn)行了MASU RU CA 堆裝1. 2 噸ThO2 燃料的次臨界實(shí)驗(yàn)。PWR 的研究, 以一個(gè)循環(huán)287 個(gè)有效滿功率天數(shù)( EFPD) 、平均燃耗為33 GWd/ t、每次換1/ 3 料的功率為900 MW 的PWR 為對(duì)象, 進(jìn)行了與以下5 種燃料配置( 質(zhì)量平衡) 及動(dòng)態(tài)特性相關(guān)的參量分析。 T h 235U ( 高濃縮U) ( HEU / T h) , Th RG- Pu ( 第一代) ( RG/ T h) , 含Th 233U 的U ( UT / T h) , Th 235U ( 中濃U , U < 20% )( MEU/ T h) , Th WG- Pu (WG/ T h) 。分析的結(jié)果是, UT / Th 的裂變產(chǎn)物消費(fèi)最小, MA 的產(chǎn)生量較少, 轉(zhuǎn)換率最大。但是,UT 必須在Pu/ T h 的后處理中得到, Pu/ Th的裂變產(chǎn)物消費(fèi)最大, MA 的產(chǎn)生量也很大。但該循環(huán)不會(huì)產(chǎn)生含91% 233U 的鈾。另外,由于MEU/ T h 燃料在循環(huán)結(jié)束時(shí), 核裂變同位素的比率將會(huì)變得很高, 所以為節(jié)省資源最好進(jìn)行長循環(huán)后處理。觀察動(dòng)態(tài)特性的相關(guān)系數(shù), 便可發(fā)現(xiàn)釷有使Pu/ Th 燃料的動(dòng)態(tài)特性系數(shù)穩(wěn)定的傾向。但是, 由于使用釷會(huì)使慢化劑系數(shù)變得很大, 這將導(dǎo)致蒸汽管破損事故更加嚴(yán)重。eff 將使掉棒事故的控制度變得困難。為此,法國與意大利及瑞士一同進(jìn)行分離鈾與钚、針對(duì)钚采用局部慢化劑體積比大的APA 型燃料組件的研究。制造釷燃料采用與制造UO2 燃料同樣的干式粉末冶金法, 可得到理論密度為98%的燃料。今后的計(jì)劃如下:
( 1) 改善針對(duì)T h 和Pu 的若干核數(shù)據(jù)。 ( 2) 通過臨界實(shí)驗(yàn)確認(rèn)動(dòng)態(tài)特性系數(shù)及控制性能。 ( 3) 進(jìn)行高燃耗照射和驗(yàn)證試驗(yàn)。
( 4) 為解決國內(nèi)將會(huì)發(fā)生的種種問題, 工業(yè)部門應(yīng)確定面臨的和考慮的組件及配置。
印度有鈾資源5 萬噸, 有釷資源36 萬噸。所以印度決定分三階段開發(fā)核能 :
( 1) 以PHWR ( 加壓型重水堆) 利用天然鈾;
( 2) FBR ( 使用第一階段得來的Pu 和233U )
( 3) 利用釷的熱中子堆。
為此目的, 一直在進(jìn)行以下的開發(fā)研究。
( 1) 為了使初期的功率輸出比較穩(wěn)定, 在格格拉帕爾核電站的2 臺(tái)機(jī)組上以燃料棒束的形式裝了500 kg 的T hO2。在研究堆CYRUS 的壓水池中對(duì)6 根裝釷燃料的組件( T hO2-4% PuO2) 進(jìn)行照射,照射后納入試驗(yàn)系統(tǒng)。另外, 正在對(duì)兩組6 根裝T hO2-6. 75% Pu2 的燃料組件進(jìn)行照射。
( 3) 制造采用板狀A(yù)l-233U ( 20%) 燃料的組件, 巴巴原子能研究中心的臨界實(shí)驗(yàn) ( PU RNIMA-Ⅱ ) 之后, Indira GanelhiCenter 運(yùn)行著功率為30 kW 的中子源反應(yīng)堆。
( 4) 快實(shí)驗(yàn)堆FBT R 的再生區(qū)使用T hO2 燃料組件。
( 5) 開發(fā)以釷燃料提取233U 的技術(shù)。
( 6) 同樣地, 開發(fā)PHWR 用的釷燃料棒束制造法, 并且也開發(fā)T hO2-PuO2 燃料塊制造法。
( 7) 正在設(shè)計(jì)能有效利用釷的新型重水堆( AHWR) 。該
受能源限制, 韓國對(duì)釷的利用及DUPIC燃料頗為關(guān)心。稱為HYPER 計(jì)劃的1000 MW 的反應(yīng)堆每年可消耗380 kg 的MA, 這將作為以生產(chǎn)能源為目的的ADS 研究來實(shí) 施, 并計(jì)劃在2001 年之前開發(fā)出次臨界反應(yīng)堆的基礎(chǔ)性技術(shù), 在2006 年之前制造出了熱 功率為5 MW 的試驗(yàn)裝置。1 GeV、1 6 mA 的質(zhì)子加速器正在設(shè)計(jì)之中, 并決定以熔鹽的形式利用釷 。
韓國的核燃料循環(huán)有以下特點(diǎn): 1不建濃縮設(shè)施; 2 不把钚與其他T RU 分離; 3 將 用高溫化學(xué)法分離的T RU 以氟化物的形式與釷混合; 沒有分離Pa 的工序。根據(jù)采用MCNP 和ORIGEN 的預(yù)算,先裝20. 9 t 釷和8. 89 t T RU , 700 天后先除去FP 再裝上100 kgTRU, 以后, 每隔1000天去除一次FP, 裝80 kg 的T RU 。計(jì)算結(jié)果是, T RU 中的裂變性钚將由59. 8%下降到17. 6% , 32 年時(shí)間可消費(fèi)6114 kg T RU 和8160 kg 釷, 將剩下1662 kg 233U 。可見, 釷循環(huán)在處理PWR 的乏燃料上是積極有效 的。循環(huán)后端剩下的T RU 可在快中子( 光譜) 能譜下燃燒。
釷資源中產(chǎn)量最多的礦物為獨(dú)居石(monazite),以制成核子純度級(jí)的釷。
一般以Th(NO3)4.4H2O作為原料,另再加上一些濃縮鈾、239Pu或233U,作為最先維持連鎖反應(yīng)的可裂原料。
將進(jìn)料轉(zhuǎn)變成所希求的化學(xué)化合物,如ThO2或ThC2,再混合制成ThO2-UO2或ThC2-UC2的燃料丸或燃料棒,而后裝入合適的護(hù)套中,如Zircaloy-2或鋁合金,組合成燃料元件。
在必要的試驗(yàn)及檢查后,將元件放入爐心照射,在燃耗掉可裂物的過程中,利用過剩的中子將釷轉(zhuǎn)化成233U,經(jīng)足夠的照射后,取出燃料,將之冷卻。
核燃料元件在反應(yīng)器內(nèi)使用期間通常約為三~四年,然后移出,由于分裂產(chǎn)物的高放射性,故暫時(shí)置于水池內(nèi)冷卻三~四個(gè)月,讓分裂產(chǎn)物中半衰期較短的放射性核種衰變,然后再裝入堅(jiān)實(shí)屏蔽的鋼桶中,運(yùn)往燃料再處埋廠,雖然經(jīng)過冷卻,但于再處理過程中,仍需以重元素來屏蔽這些照射過的燃料。
裝運(yùn)用過核燃料的鋼桶是經(jīng)小心設(shè)計(jì)的容器,須符合國家原子能法規(guī)的種種試驗(yàn),為的是在運(yùn)送過程中,不使照射過燃料外泄,污染環(huán)境。
處理的方式與鈾燃料相似,先以機(jī)械方式切斷燃料棒,再以濃硝酸溶解,惟金屬釷在硝酸中呈"怠惰性",故須添加小量HF,使之易于溶解,但氟離子易與鈾及釷形成錯(cuò)化合物,影響萃取效果,且又引起強(qiáng)烈的腐蝕問題,解決之道可采用硝酸鋁,因其可使氟與硝酸鈾醯及硝酸釷醯完全化合。溶解之后,乃蒸餾硝酸鹽溶液,直至清除所有之游離酸且稍過量。再加硝酸鋁,并將此溶液移入萃取設(shè)備中,以一烴類中溶解42.5%之磷酸三丁酯(TBP)稀溶液行逆流萃取,同時(shí)萃取出釷及鈾。
最后分離釷及鈾-233,用硝酸稀溶液選擇性萃取釷,以TBP洗滌之水溶液,再萃取少量的鈾,硝酸釷之水溶液再由草酸鹽沉淀、結(jié)晶等法處理之,整個(gè)過程謂Thorex法。
由于易裂燃料的經(jīng)濟(jì)價(jià)值甚高,故須經(jīng)由再處理廠將其回收,如此不僅可降低發(fā)電成本,且可避免資源的浪費(fèi)。惟經(jīng)再處理后的廢溶液,卻含有在分裂過程中所留下的分裂產(chǎn)物,其放射性有的高達(dá)數(shù)百萬居里者,半衰期更達(dá)數(shù)萬年甚至上億年者,故須謹(jǐn)慎處理。其中B、I、Xe、Kr、Ru等揮發(fā)性分裂產(chǎn)物,可用活性炭反復(fù)吸收,至無害后,再由吸附塔排出。馀下的放射性廢料,先貯藏一段時(shí)間,使其放射性自然衰減,然后將其濃縮,再裝桶貯藏,但因其中仍含有137Cs、90Sr等長半衰期的核種,另由于廢液之發(fā)熱與腐蝕性導(dǎo)致材料強(qiáng)度之下降,故須再采用固化處理法。將廢料固化有下列優(yōu)點(diǎn):
(一)將放射性核種固化成無流動(dòng)性且機(jī)械強(qiáng)度大的固體(核種之浸出率小),使貯藏容器之腐蝕速度變小,可防止逸出周遭環(huán)境,即可將放射性核種封閉抑制其散逸。
(二)可減小貯藏所需空間容積。
(三)穩(wěn)定性較好。
(四)高溫貯藏成為可能。
(五)安全性提高,操作變易,便于往隔離地點(diǎn)之運(yùn)送、搬運(yùn)、廢料作業(yè)。
(六)不必如液態(tài)貯藏時(shí)之嚴(yán)格保存、監(jiān)視。
其中最主要的方法為玻璃固化法,因玻璃之溶解度及含有成分之浸出率極低,且減容系數(shù)相當(dāng)大,應(yīng)用已確立之玻璃制造技術(shù),將強(qiáng)放射性廢液玻璃化,使放射性核種固定于玻璃中;但相反地,裝置比較復(fù)雜,處理費(fèi)高,因高溫(900~1200℃)處理所需之裝置材料、放射性核種之揮發(fā)等問題尚未解決。
因此也有人建議以下兩種完全之處理處置法,一為將極高放射性廢料裝入火箭,投棄于外太空;或使用高功率之高密度中子源、高能量質(zhì)子加速器或核融合反應(yīng)器,將分裂產(chǎn)物中之長半衰期核種(90Sr、137Co、85Kr、99Tc、129I等)以中子照射行核變換,而轉(zhuǎn)成短半衰期、極長半衰期或穩(wěn)定的核種。前者于現(xiàn)在只是紙上談兵作業(yè),技術(shù)尚待克服,并無實(shí)用遠(yuǎn)景,且將造成太空垃圾,亦是一種不負(fù)責(zé)任的行為。后者亦只開始檢討階段,無論在技術(shù)上或經(jīng)濟(jì)上尚有諸多困難必須解決,不過此法較符合處理原則,安全性亦較高。
放射性廢料的處理不僅會(huì)影響大自然的生態(tài)平衡,甚至影響核能和平用途的發(fā)展,故其實(shí)為核能工業(yè)的關(guān)鍵課題,有待從事核能研究的學(xué)者、專家共同合作來解決。
在三種易裂燃料鈾233、鈾235、钚239中,只有鈾235是天然存在,且在一般的輕水式反應(yīng)爐(light water reactor,LWR)須使用低濃縮鈾(2~5%),而鈾233、钚239則分別由釷232、鈾238吸收一中子后轉(zhuǎn)化而來,圖一表示了232Th轉(zhuǎn)化成233U的過程。
在轉(zhuǎn)化過程中,最主要的是:
此轉(zhuǎn)化的最大優(yōu)點(diǎn)在于釷礦中,釷全以釷232存在,很少有別的同位素,不需濃縮且提煉較鈾簡單;另一特性乃釷在作為反應(yīng)器燃料時(shí),以金屬態(tài)存在,易于加工,而二氧化釷比相當(dāng)?shù)拟櫥衔锟赡透蟮妮椛鋭┝?,即可允許更大的中子通率,使功率密度更大。所形成的鈾233,其η值(每吸收一中子所放出的平均中子數(shù))較鈾235大(在任何中子能量),而當(dāng)中子能量小于40KeV時(shí),亦較钚239大(見附表),使得鈾233在熱中子反應(yīng)器中,為唯一最有希望產(chǎn)生滋生反應(yīng)的核燃料。不過钚239在快中子反應(yīng)器中,則有些性質(zhì)較鈾233為優(yōu)。
釷燃料背景
核能發(fā)電是以鈾-235為主要原料,鈾含量高的礦藏正在急遽下降。能取代鈾-235的核燃料之一是鈾-233,但它在自然界并不存在,得要從釷-232來制造。核能發(fā)電是能源危機(jī)中的新寵,但由于核分裂反應(yīng)器所使用的低價(jià)位鈾正不斷地大量使用,預(yù)估將于本世紀(jì)末耗盡,屆時(shí)勢(shì)必被迫使用經(jīng)濟(jì)價(jià)值較低的高價(jià)位鈾,并建立更多的提煉工廠,如此將提高發(fā)電成本。
在新能源尚未開發(fā)成功前,解決之道尚可引用快中子滋生爐(breeding reactor),由再處理而得的钚239,它可適用于快中子反應(yīng)器,如此緩和了一部分天然鈾的需求量。另一方法,即利用釷來滋生,由于釷礦的蘊(yùn)藏量較鈾礦豐富,在地球上的埋藏量約為鈾之3~5倍,且較便宜,而更重要的是在熱中子反應(yīng)器中,可以產(chǎn)生可分裂的233U。另一優(yōu)點(diǎn)是,在變更輕水爐的設(shè)計(jì)時(shí),較為簡便。不但可以降低鈾的需求量,達(dá)更好的利用率(約增大50倍),減少分離工廠的設(shè)立,另可延長反應(yīng)器的使用年限,降低發(fā)電成本 。
釷資源中產(chǎn)量最多的礦物為獨(dú)居石(monazite),以制成核子純度級(jí)的釷 。
一般以Th(NO3)4.4H2O作為原料,另再加上一些濃縮鈾、钚239或鈾233,作為最先維持連鎖反應(yīng)的可裂原料。
將進(jìn)料轉(zhuǎn)變成所希求的化學(xué)化合物,如二氧化釷或碳化釷,再混合制成ThO2-UO2或ThC2-UC2的燃料丸或燃料棒,而后裝入合適的護(hù)套中,如Zircaloy-2或鋁合金,組合成燃料元件。
在必要的試驗(yàn)及檢查后,將元件放入爐心照射,在燃耗掉可裂物的過程中,利用過剩的中子將釷轉(zhuǎn)化成鈾233,經(jīng)足夠的照射后,取出燃料,將之冷卻 。
核燃料元件在反應(yīng)器內(nèi)使用期間通常約為三~四年,然后移出,由于分裂產(chǎn)物的高放射性,故暫時(shí)置于水池內(nèi)冷卻三~四個(gè)月,讓分裂產(chǎn)物中半衰期較短的放射性核種衰變,然后再裝入堅(jiān)實(shí)屏蔽的鋼桶中,運(yùn)往燃料再處埋廠,雖然經(jīng)過冷卻,但于再處理過程中,仍需以重元素來屏蔽這些照射過的燃料。
裝運(yùn)用過核燃料的鋼桶是經(jīng)小心設(shè)計(jì)的容器,須符合國家原子能法規(guī)的種種試驗(yàn),為的是在運(yùn)送過程中,不使照射過燃料外泄,污染環(huán)境。
處理的方式與鈾燃料相似,先以機(jī)械方式切斷燃料棒,再以濃硝酸溶解,惟金屬釷在硝酸中呈“怠惰性”,故須添加小量氫氟酸,使之易于溶解,但氟離子易與鈾及釷形成錯(cuò)化合物,影響萃取效果,且又引起強(qiáng)烈的腐蝕問題,解決之道可采用硝酸鋁,因其可使氟與硝酸鈾醯及硝酸釷醯完全化合。溶解之后,乃蒸餾硝酸鹽溶液,直至清除所有之游離酸且稍過量。再加硝酸鋁,并將此溶液移入萃取設(shè)備中,以一烴類中溶解42.5%之磷酸三丁酯(TBP)稀溶液行逆流萃取,同時(shí)萃取出釷及鈾。
最后分離釷及鈾-233,用硝酸稀溶液選擇性萃取釷,以TBP洗滌之水溶液,再萃取少量的鈾,硝酸釷之水溶液再由草酸鹽沉淀、結(jié)晶等法處理之,整個(gè)過程謂Thorex法 。
由于易裂燃料的經(jīng)濟(jì)價(jià)值甚高,故須經(jīng)由再處理廠將其回收,如此不僅可降低發(fā)電成本,且可避免資源的浪費(fèi)。惟經(jīng)再處理后的廢溶液,卻含有在分裂過程中所留下的分裂產(chǎn)物,其放射性有的高達(dá)數(shù)百萬居里者,半衰期更達(dá)數(shù)萬年甚至上億年者,故須謹(jǐn)慎處理。其中硼、碘、氙、氪、釕等揮發(fā)性分裂產(chǎn)物,可用活性炭反復(fù)吸收,至無害后,再由吸附塔排出。馀下的放射性廢料,先貯藏一段時(shí)間,使其放射性自然衰減,然后將其濃縮,再裝桶貯藏,但因其中仍含有銫137、鍶90等長半衰期的核種,另由于廢液之發(fā)熱與腐蝕性導(dǎo)致材料強(qiáng)度之下降,故須再采用固化處理法。將廢料固化有下列優(yōu)點(diǎn) :
(一)將放射性核種固化成無流動(dòng)性且機(jī)械強(qiáng)度大的固體(核種之浸出率小),使貯藏容器之腐蝕速度變小,可防止逸出周遭環(huán)境,即可將放射性核種封閉抑制其散逸。
(二)可減小貯藏所需空間容積。
(三)穩(wěn)定性較好。
(四)高溫貯藏成為可能。
(五)安全性提高,操作變易,便于往隔離地點(diǎn)之運(yùn)送、搬運(yùn)、廢料作業(yè)。
(六)不必如液態(tài)貯藏時(shí)之嚴(yán)格保存、監(jiān)視。
其中最主要的方法為玻璃固化法,因玻璃之溶解度及含有成分之浸出率極低,且減容系數(shù)相當(dāng)大,應(yīng)用已確立之玻璃制造技術(shù),將強(qiáng)放射性廢液玻璃化,使放射性核種固定于玻璃中;但相反地,裝置比較復(fù)雜,處理費(fèi)高,因高溫(900~1200℃)處理所需之裝置材料、放射性核種之揮發(fā)等問題尚未解決。
因此也有人建議以下兩種完全之處理處置法,一為將極高放射性廢料裝入火箭,投棄于外太空;或使用高功率之高密度中子源、高能量質(zhì)子加速器或核融合反應(yīng)器,將分裂產(chǎn)物中之長半衰期核種(鍶90、銫137、氪-85、锝99、碘129等)以中子照射行核變換,而轉(zhuǎn)成短半衰期、極長半衰期或穩(wěn)定的核種。前者于只是紙上談兵作業(yè),技術(shù)尚待克服,并無實(shí)用遠(yuǎn)景,且將造成太空垃圾,亦是一種不負(fù)責(zé)任的行為。后者亦只開始檢討階段,無論在技術(shù)上或經(jīng)濟(jì)上尚有諸多困難必須解決,不過此法較符合處理原則,安全性亦較高。
放射性廢料的處理不僅會(huì)影響大自然的生態(tài)平衡,甚至影響核能和平用途的發(fā)展,故其實(shí)為核能工業(yè)的關(guān)鍵課題,有待從事核能研究的學(xué)者、專家共同合作來解決。
一、在熱中子反應(yīng)器中有較大的η值(η= 2.287),使滋生可能。另快中子的滋生亦希望無窮 。
二、有較高的轉(zhuǎn)化比(conversion ratio)及較長的燃料壽命。
三、燃料價(jià)格較低,比濃縮鈾或循環(huán)回收钚的便宜。
四、有足夠的滋生燃料來維持反應(yīng)爐中燃料的鏈反應(yīng),而不需另添加可裂燃料。
五 、除可降低燃料循環(huán)的價(jià)格外,另可更有效的利用低價(jià)位的鈾燃料。
六、可耐較高的輻射劑量,且易于加工。
一、最主要的不利在于由釷232轉(zhuǎn)化成鈾233的過程中,產(chǎn)生了鈾232。因?yàn)橛赦?32再衰變成穩(wěn)定同位素鉛208的過程中,會(huì)產(chǎn)生放射高強(qiáng)度γ-射線的鉍212及鉈208又其中鈾232及釷228會(huì)在再處理過程中,伴隨在鈾233及釷232中產(chǎn)生,使得經(jīng)過再處理后所制成的燃料元件仍具高放射性,以致在制造時(shí),人需在具有屏蔽或隔離的設(shè)備中,增加制造成本。
二、處理釷燃料時(shí),需更多的強(qiáng)力熔劑,即更濃的硝酸,且以氟化物當(dāng)觸媒,而使用這些熔劑后,將使萃取、廢料處理、酸堿調(diào)整更復(fù)雜。
三、釷燃料溶液須另加一些溶液,來去除過量的酸。
四、在萃取時(shí),會(huì)形成第三相的相平衡,使得其在相同的設(shè)備下,其萃取速率較鈾燃料溶液(僅有機(jī)相與無機(jī)相兩相)為慢。
臺(tái)灣本身的天然資源相當(dāng)貧乏,除了少量的煤及天然氣外,能源幾乎全靠進(jìn)口,連發(fā)電成本最低廉的核能亦不例外。依據(jù)核能研究所的調(diào)查,臺(tái)灣在嘉義、臺(tái)南外海一帶,蘊(yùn)藏有約55萬噸的重砂,其中含可提煉釷的黑獨(dú)居石約3萬多噸,可提煉鈾的黃獨(dú)居石4千多噸。因此,我們可以考慮研究發(fā)展滋生爐,以因應(yīng)我們本身的能源需求,更由于其不必濃縮,又是自產(chǎn)資源,產(chǎn)量可自我控制,受國際政治與市場供應(yīng)上的限制較少。
臺(tái)灣近年來在核能工業(yè)上已累積了不少的經(jīng)驗(yàn)與技術(shù),且培養(yǎng)了不少人才,核能發(fā)電的績效也相當(dāng)優(yōu)良,因此應(yīng)該加速進(jìn)行建立自己的核能工業(yè),如礦的提煉、萃取、核燃料的制造……等技術(shù)之生根與提升,結(jié)合學(xué)術(shù)界與工業(yè)界。一方面注意國外的最新發(fā)展趨勢(shì),將來無論是采取技術(shù)合作或整廠輸入,才能站在更有利的談判地位,為我們爭取更大的利益。
氣體冷卻劑如空氣、二氧化碳、氫、氦、甲烷、氨及水蒸汽等,其熱傳遞性能雖不如水及液態(tài)金屬,但具有輻射及熱穩(wěn)定性,容易輸送,危險(xiǎn)性低等性質(zhì),也可用作冷卻劑。氣體冷卻劑的熱傳遞性能可因壓力容器的厚壁設(shè)計(jì)增高操作壓力而增加其數(shù)值,也可利用陶瓷核燃料,增加操作溫度而獲得提高。
圖八為一典型的高溫氣冷反應(yīng)器的容器結(jié)構(gòu)。其核心通常采用濃縮成分很高的鈾-釷(235U-232Th-233U)作為核燃料,并使233U再循環(huán)使用。在反應(yīng)器剛啟動(dòng)時(shí),核心所含的濃化鈾-235高達(dá)93%,其馀為232Th以碳化物或氧化物的形式存在。在以后的核燃料循環(huán)中可采用233U以代替用過的235U在鈾及釷燃料的表層通常包覆著熱解過的含碳物接合于燃料表面,以保存氣體分裂產(chǎn)物于燃料之內(nèi)。在鈾-235的燃料顆粒表面并包覆一層碳化矽物質(zhì),使金屬性分裂產(chǎn)物同時(shí)能保持于可裂核燃料內(nèi),并容易作為以后核燃料再處理過程中鑒別可裂及可孕核燃料之用。
采用氣體作為冷卻劑的快滋生爐也如液態(tài)金屬的快滋生反應(yīng)爐(LMFBR)那樣具有吸引性,而前者較后者有下列幾種優(yōu)點(diǎn):
(一)氣體冷卻劑中氦為鈍氣,不與空氣及水起作用,故無需額外設(shè)置中間熱交換器。
(二)氦氣與中子交互作用的反應(yīng)比液態(tài)鈉小,故所需的過量反應(yīng)率低,滋生效果好,可使倍增時(shí)間縮短。
(三)氦氣的放射性污染小,不像鈉那樣具有高的誘導(dǎo)放射性,因此維修容易,安全性高。
(四)液態(tài)鈉由于溫度過高會(huì)引起沸騰,產(chǎn)生氣泡,致過度加熱甚至將燃料元件燒毀,氦氣則不會(huì)產(chǎn)生氣泡,故無此意外災(zāi)害。
(五)氣冷式常置有緩速劑,使釷的利用率大大提高。但GCFBR的缺點(diǎn)則為氣體的導(dǎo)熱率很低,熱傳性能欠佳,故為改善熱傳效率,需操作于高溫及高壓情況下,容器所遭受的壓力較大,同時(shí)遇到反應(yīng)器意外事件停機(jī)時(shí),不能像液態(tài)鈉可利用自然對(duì)流方式自行冷卻,而需完全靠機(jī)械方式使氣體冷卻劑循環(huán)冷卻。
熔鹽滋生反應(yīng)器系由最初發(fā)展用作核動(dòng)力航空器上的熔鹽反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)(MSRE)衍變而來。MSRE所用的熔鹽僅為鈾、鋰-7、鈹及氧化鋯的混合物而不含釷元素,但由于科技的進(jìn)展及實(shí)驗(yàn)的證明,得知若利用含232Th及含233U的熔鹽作為核燃料,利用滋生原理以變換可孕核燃料釷232為可裂核燃料鈾233,則可得最大的經(jīng)濟(jì)使用效果,比采用鈾238及钚239的組合為佳 。
熔鹽核燃料因其為液態(tài),可直接用于反應(yīng)器內(nèi),不必如一般實(shí)心固體核燃料需另外設(shè)廠制造燃料元件,也無需更換及再處理燃料元件等復(fù)雜手續(xù),故可減少核燃料制造及再循環(huán)的費(fèi)用。熔鹽又有好的中子使用性能,可在低壓下操作于很高的溫度,因此熱效率高,操作費(fèi)用低。熔鹽滋生反應(yīng)器可利用鈾-233、鈾-235或鈽-239等起動(dòng),因此可采用價(jià)格最低的核燃料組合,以得最經(jīng)濟(jì)的動(dòng)力。
熔鹽滋生反應(yīng)器所采用的熔鹽核燃料為氟化鋰、氟化鈹、四氟化釷及四氟化鈾等混合物。在四氟化鈾及四氟化釷中混入金屬氟化物如氟化鋰及氟化鈹作為稀釋劑,可增加及改善核熔鹽的化學(xué)、金屬及物理等性質(zhì),同時(shí)使熔鹽的熱傳性能增加而利于將熱能傳送給其他的冷卻劑。核熔鹽不再與水或空氣起作用,不受輻射損害,并具有良好的安全性等,故成為一很好的液態(tài)核燃料。
圖九顯示一典型的熔鹽滋生反應(yīng)器動(dòng)力廠,在核心中央部,石墨棒與石墨棒間,供給約13V%(體積百分比)的熔鹽,為核心裝置部分,環(huán)繞核心則裝配約37V%的熔鹽作為圍包,使石墨緩速的能力在此部分相對(duì)的減少,以增加釷-232吸收或捕獲中子的機(jī)會(huì),滋生可制核燃料。
另為確保熔鹽滋生反應(yīng)器能滋生可裂核燃料,須將熔鹽內(nèi)因分裂反應(yīng)而生的中子吸收體繼續(xù)移除,以免損失過多的中子。分裂產(chǎn)物中可吸收中子的主要物質(zhì)為氙氣(Xe)及稀土元素如釹(Nd)、銪(Eu)、鉺(Zr)等。又在釷-232與中子反應(yīng)形成釷-233時(shí),可蛻變?yōu)殓h(233Pa),亦為吸收中子的主要元素,需在3~5日的循環(huán)過程中,由熔鹽內(nèi)除掉。氚氣及一些分裂產(chǎn)物的金屬,可利用氦氣灑洗移除之,不能清除的氣體產(chǎn)物則經(jīng)過一化學(xué)處理廠移除之,并回收鈾-233及補(bǔ)充可孕核燃料,再進(jìn)入反應(yīng)器內(nèi)形成一循環(huán)系統(tǒng)。
在這能源短缺的時(shí)代,石油價(jià)格居高不下,但能源需求日殷,且有走向更大型及更清潔、安全要求的趨勢(shì),因此展望未來,太陽能與融合爐勢(shì)必成為廿一世紀(jì)的寵兒。而太陽能的應(yīng)用,仍有些工程上的技術(shù)尚待克服,主要是由于太陽光的能量密度太小,收集不易,太陽電池的效率仍不夠高且價(jià)格太貴。而若將此設(shè)備置于地球軌道大氣層外,雖然吸收效果較好,且不受大氣層氣流的影響,但如何輸送這些設(shè)備到軌道上及組合問題,則有待太空科技的發(fā)展。而融合反應(yīng)的控制,像溫度、時(shí)間、材料、能量輸出等技術(shù),仍有待開發(fā)。由于理論早已證明可行,故美國、蘇聯(lián)、日本、西歐也正加緊研究中,像美、蘇就已有同型微功率反應(yīng)爐正在實(shí)驗(yàn)中。
而在這過渡的時(shí)期,核分裂反應(yīng)器雖擔(dān)任這暫時(shí)解決人類能源問題的主要角色,但由于低價(jià)位的鈾礦正不斷地大量消耗,與較不經(jīng)濟(jì)的操作、運(yùn)轉(zhuǎn)方式,更有煩人的核分裂產(chǎn)物,導(dǎo)致社會(huì)上反核潮流的壓力,增加建造工程申請(qǐng)的困難。故二十世紀(jì)末,人們必須開發(fā)滋生爐,以因應(yīng)能源需求的成長,且延伸融合爐的開發(fā)技術(shù)。所以如何加速滋生爐的發(fā)展,又能限制核武器不擴(kuò)散,實(shí)為解決當(dāng)前人類恐核危機(jī)的課題。2100433B
臺(tái)灣本身的天然資源相當(dāng)貧乏 ,除了少量的煤及天然氣外,能源幾乎全靠進(jìn)口,連發(fā)電成本最低廉的核能亦不例外。依據(jù)核能研究所的調(diào)查,臺(tái)灣在嘉義、臺(tái)南外海一帶,蘊(yùn)藏有約55萬噸的重砂,其中含可提煉釷的黑獨(dú)居石約3萬多噸,可提煉鈾的黃獨(dú)居石4千多噸。因此,我們可以考慮研究發(fā)展滋生爐,以因應(yīng)我們本身的能源需求,更由于其不必濃縮,又是自產(chǎn)資源,產(chǎn)量可自我控制,受國際政治與市場供應(yīng)上的限制較少。
臺(tái)灣近年來在核能工業(yè)上已累積了不少的經(jīng)驗(yàn)與技術(shù),且培養(yǎng)了不少人才,核能發(fā)電的績效也相當(dāng)優(yōu)良,因此應(yīng)該加速進(jìn)行建立自己的核能工業(yè),如礦的提煉、萃取、核燃料的制造……等技術(shù)之生根與提升,結(jié)合學(xué)術(shù)界與工業(yè)界。一方面注意國外的最新發(fā)展趨勢(shì),將來無論是采取技術(shù)合作或整廠輸入,才能站在更有利的談判地位,為我們爭取更大的利益。
包殼有鋁包殼、不銹鋼包殼、鋯或鋯合金包殼等;燃料芯的材料有鈾燃料(金屬鈾,二氧化鈾,鈾合金,陶瓷體)、钚燃料、釷燃料等不同類型。對(duì)于不同的燃料芯,以及考慮到采用的化學(xué)分離過程中的特殊要求,所用的溶解方法也不相同。