熱電材料性能研究與制備

第1章緒論001

1.1熱電材料研究概述003

1.1.1熱電學(xué)研究簡史005

1.1.2熱電材料研究的最新進展009

1.2熱電材料及器件的基本原理014

1.2.1熱電效應(yīng)014

1.2.2熱電器件工作原理016

1.3方鈷礦基熱電材料的研究進展022

1.3.1方鈷礦熱電材料的結(jié)構(gòu)與組成023

1.3.2方鈷礦熱電材料性能改善的幾種方法023

1.3.3高溫高壓制備熱電材料的特點026

1.4研究目的和研究內(nèi)容028

第2章熱電材料的制備方法及高壓制備的基本技術(shù)031

2.1熱電材料的常壓制備方法033

2.1.1熔鑄法033

2.1.2粉末冶金法033

2.1.3機械合金化法034

2.1.4水熱合成法035

2.1.5真空鍍膜法035

2.2高壓合成技術(shù)036

2.2.1六面頂液壓機簡介036

2.2.2合成壓力的標(biāo)定037

2.2.3合成腔體溫度的測量、控制及組裝038

2.3電阻率的測量方法041

2.4Seebeck系數(shù)的測量技術(shù)045

2.5熱導(dǎo)率的測量046

2.6熱電材料的應(yīng)用048

2.6.1溫差發(fā)電048

2.6.2溫差電制冷原理050

2.6.3太空探測051

2.6.4汽車尾氣發(fā)電052

2.6.5熱電制冷的應(yīng)用053

第3章PbxCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的高壓制備及熱電性能研究055

3.1引言057

3.2樣品的制備與晶體結(jié)構(gòu)表征058

3.3室溫下PbxCo4Sb11.5Te0.5樣品的電學(xué)性能研究060

3.3.1PbxCo4Sb11.5Te0.5的電阻率與合成壓力間的變化關(guān)系060

3.3.2PbxCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系數(shù)與合成壓力間的變化關(guān)系062

3.3.3PbxCo4Sb11.5Te0.5的功率因子與合成壓力間的變化關(guān)系063

3.4Pb的填充量對PbxCo4Sb11.5Te0.5電學(xué)性能的影響064

3.4.1Pb的填充量對PbxCo4Sb11.5Te0.5電阻率的影響064

3.4.2Pb的填充量對PbxCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系數(shù)的影響065

3.4.3Pb的填充量對PbxCo4Sb11.5Te0.5功率因子的影響067

3.5小結(jié)067

第4章Pb和Ba雙填充熱電材料PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的高溫高壓制備與熱電性能研究069

4.1引言071

4.2PbxBayCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的高壓合成072

4.31.5GPa下合成的PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的結(jié)構(gòu)與形貌分析073

4.3.1高壓合成PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的結(jié)構(gòu)分析073

4.3.2高壓合成Ba0.25Pb0.05Co4Sb11.5Te0.5的表面形貌分析074

4.4PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的熱電性能表征075

4.4.1填充量與PbxBayCo4Sb11.5Te0.5電阻率的變化關(guān)系075

4.4.2填充量與PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系數(shù)間的變化關(guān)系076

4.4.3填充量與PbxBayCo4Sb11.5Te0.5功率因子的變化關(guān)系077

4.4.4填充量與PbxBayCo4Sb11.5Te0.5熱導(dǎo)率的變化關(guān)系078

4.4.5填充量與PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的ZT值的變化關(guān)系080

4.5不同壓力下合成的Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5的熱電性能表征081

4.5.1壓力對Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5電阻率的影響081

4.5.2壓力對Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5 Seebeck系數(shù)的影響082

4.5.3壓力對Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5功率因子的影響083

4.5.4壓力對Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5熱導(dǎo)率的影響084

4.5.5壓力對Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5的ZT值的影響086

4.6小結(jié)086

第5章InxCo4Sb12方鈷礦熱電材料的高壓制備和熱電性能研究089

5.1引言091

5.2In填充型方鈷礦化合物的高壓合成與結(jié)構(gòu)表征091

5.2.1實驗過程091

5.2.2樣品InxCo4Sb12的結(jié)構(gòu)表征092

5.3高壓合成InxCo4Sb12的熱電性能093

5.3.1InxCo4Sb12的電阻率測試與分析093

5.3.2InxCo4Sb12的Seebeck系數(shù)測試與分析094

5.3.3InxCo4Sb12的功率因子測試與分析095

5.3.4InxCo4Sb12的熱導(dǎo)率測試與分析095

5.3.5InxCo4Sb12的ZT值測試與分析097

5.4小結(jié)098

第6章InxM0.2Co4Sb12(M=Ba Pb)的高壓制備和熱電性能研究099

6.1引言101

6.2InxM0.2Co4Sb12(M=Ba Pb)高溫高壓的合成101

6.2.1InxM0.2Co4Sb12(M=Ba Pb)的結(jié)構(gòu)分析102

6.2.2InxM0.2Co4Sb12(M=Ba Pb)的電學(xué)性能分析103

6.2.3InxM0.2Co4Sb12的熱學(xué)性能分析106

6.2.4InxM0.2Co4Sb12的ZT值分析107

6.3小結(jié)108

第7章In填充Ge置換型CoSb3方鈷礦熱電材料的高壓制備和熱電性能研究109

7.1引言111

7.2In0.5Co4Sb12-xGex熱電材料的高壓合成111

7.32.3GPa下合成的In0.5Co4Sb12-xGex的性能表征111

7.3.1不同濃度的Ge置換樣品的XRD衍射圖譜111

7.3.2In0.5Co4Sb12-xGex的電阻率測試分析112

7.3.3In0.5Co4Sb12-xGex的Seebeck系數(shù)測試分析113

7.3.4In0.5Co4Sb12-xGex的功率因子測試分析114

7.3.5In0.5Co4Sb12-xGex的熱導(dǎo)率測試分析115

7.3.6In0.5Co4Sb12-xGex的ZT值與溫度變化關(guān)系116

7.4不同壓力下合成的In0.5Co4Sb11Ge的熱電性能表征116

7.4.1壓力對In0.5Co4Sb11Ge樣品電阻率的影響116

7.4.2壓力對In0.5Co4Sb11Ge的Seebeck系數(shù)的影響119

7.4.3壓力對In0.5Co4Sb11Ge樣品功率因子的影響120

7.4.4壓力對In0.5Co4Sb11Ge樣品熱導(dǎo)率的影響121

7.4.5壓力對In0.5Co4Sb11Ge樣品ZT值的影響122

7.5小結(jié)122

第8章BaxIn0.2－xCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的高壓制備及熱電性能研究125

8.1BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的高壓制備127

8.2高壓合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的結(jié)構(gòu)與顯微形貌分析127

8.2.1高壓合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5的結(jié)構(gòu)分析127

8.2.2高壓合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5的顯微形貌分析128

8.3高壓合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5熱電材料的熱電性能表征129

8.3.1壓力對BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5Seebeck系數(shù)的影響129

8.3.2合成壓力對BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5電阻率的影響130

8.3.3合成壓力對BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5功率因子的影響131

8.3.4合成壓力對BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5熱導(dǎo)率的影響132

8.3.5合成壓力對BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5Z值的影響134

8.4本章小結(jié)135

第9章結(jié)論與展望137

9.1結(jié)論139

9.2展望142

參考文獻(xiàn)144

本書共9章，主要介紹了熱電材料的現(xiàn)狀、制備方法、高壓合成理論介紹、熱電性能測試方法以及不同種類的材料制備和性能研究等內(nèi)容。

本書具有較強的知識性和針對性,可供材料科學(xué)與工程、熱電材料、環(huán)境工程等領(lǐng)域的科研人員、技術(shù)人員和管理人員閱讀，也可供高等學(xué)校材料科學(xué)與工程、環(huán)境工程等相關(guān)專業(yè)的師生參考。

環(huán)境問題的日益惡化使人類對綠色能源的需求越來越迫切。熱電材料可以直接實現(xiàn)熱能與電能之間的轉(zhuǎn)換，具有非常大的應(yīng)用價值，因而被研究者們大量研究。熱電材料轉(zhuǎn)換效率的品質(zhì)因數(shù)由無量綱的熱電優(yōu)值ZT表示，ZT值越大，熱電材料的性能越好。除了絕對溫度T，ZT值取決于三個相關(guān)參數(shù)：熱導(dǎo)率κ，Seebeck系數(shù)α，電導(dǎo)率σ。一個能量轉(zhuǎn)換率高的的熱電材料，或者說一個有意義的熱電材料的設(shè)計思路，必須是對熱導(dǎo)率，電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)協(xié)同調(diào)控來完成。為解決這個問題，本研究制備了四種低維碳納米粒子復(fù)合氣凝膠及其碳化復(fù)合氣凝膠；利用低維碳納米粒子在復(fù)合氣凝膠的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中形成逾滲通路，提高電導(dǎo)率；利用復(fù)合氣凝膠極低的密度、納米多孔結(jié)構(gòu)和多重界面選擇性地散射聲子，降低熱導(dǎo)率；利用復(fù)合氣凝膠的多重界面過濾低能電子，提高Seebeck系數(shù)；實現(xiàn)S、σ和k的獨立調(diào)控，建立復(fù)合氣凝膠微觀結(jié)構(gòu)與熱電性能的關(guān)系，為新型有機-無機復(fù)合氣凝膠熱電材料的研制奠定一定的理論基礎(chǔ)和技術(shù)支持。本項目發(fā)表SCI論文6篇，待發(fā)表英文論文2篇，EI論文1篇，核心期刊2篇，畢業(yè)研究生3名.

熱電材料是綠色能源材料的一個重要發(fā)展方向。有機-無機復(fù)合材料可以綜合利用無機材料的高電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)及有機材料的低熱導(dǎo)率，且質(zhì)輕、價廉、易于加工，作為熱電材料具有獨特的優(yōu)勢。然而，傳統(tǒng)的有機-無機復(fù)合熱電材料往往不能獨立地調(diào)控電導(dǎo)率（σ）、Seebeck系數(shù)（S）和熱導(dǎo)率（k），難以提高復(fù)合材料的熱電性能。為解決這個問題，本研究擬制備酚醛/低維碳納米粒子復(fù)合氣凝膠及其碳化復(fù)合氣凝膠；利用低維碳納米粒子在復(fù)合氣凝膠的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中形成逾滲通路，提高電導(dǎo)率；利用復(fù)合氣凝膠極低的密度、納米多孔結(jié)構(gòu)和多重界面選擇性地散射聲子，降低熱導(dǎo)率；利用復(fù)合氣凝膠的多重界面過濾低能電子，提高Seebeck系數(shù)；實現(xiàn)S、σ和k的獨立調(diào)控，建立復(fù)合氣凝膠微觀結(jié)構(gòu)與熱電性能的關(guān)系，為新型有機-無機復(fù)合氣凝膠熱電材料的研制奠定一定的理論基礎(chǔ)和技術(shù)支持。

序

前言

第1章熱電轉(zhuǎn)換基本原理

第2章熱電材料性能優(yōu)化策略

第3章熱電輸運性能的測量

第4章典型熱電材料體系及其性能優(yōu)化

第5章低維結(jié)構(gòu)及納米復(fù)合熱電材料

第6章導(dǎo)電聚合物及其納米復(fù)合熱電材料

第7章熱電器件設(shè)計集成與應(yīng)用

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