無機超薄二維材料光電還原二氧化碳的同步輻射研究

在該項目的實施中，項目負責(zé)人以過渡金屬氧化物/硫?qū)倩衔锏某《S片為研究對象，聚焦其在光/電還原CO2領(lǐng)域的應(yīng)用，發(fā)展了過渡金屬氧化物/硫?qū)倩衔锍《S片的可控合成與宏量制備方法，利用同步輻射X射線吸收譜和正電子淹沒譜揭示了其局域原子結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)，通過缺陷工程、合金化、異質(zhì)結(jié)等策略實現(xiàn)對其電子結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控，結(jié)合理論模擬和原位紅外光譜表征技術(shù)深入研究了基于原子級厚二維催化體系的光/電還原CO2性能，對高效光/電催化劑的合成-結(jié)構(gòu)-性能三者之間的關(guān)系形成一些本質(zhì)的理論認(rèn)識，為新型高性能光/電還原CO2催化劑的設(shè)計和應(yīng)用提供參考。以上工作超額完成項目任務(wù)書的研究內(nèi)容，共在Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等國際刊物上發(fā)表13篇學(xué)術(shù)論文。

光電催化還原CO2成有機燃料小分子是解決能源短缺和全球變暖的有效途徑之一。本項目擬以過渡金屬氧化物的超薄二維結(jié)構(gòu)為研究對象，聚焦其在光電催化還原CO2領(lǐng)域的應(yīng)用。以超薄二維結(jié)構(gòu)的宏量制備、同步輻射技術(shù)表征和光電催化性能的研究為關(guān)鍵科學(xué)問題，利用同步輻射XANES譜、正電子湮沒譜和理論計算來研究其缺陷結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，結(jié)合超快光譜和微觀動力學(xué)行為研究電子與空穴的分離和傳輸，并測量其光電宏觀特性和局域性能。在建立了系列過渡金屬氧化物超薄二維結(jié)構(gòu)制備方法的基礎(chǔ)上，結(jié)合同步輻射XANES譜、正電子湮沒譜和理論計算，將對高效光電還原CO2材料的合成-結(jié)構(gòu)-性能三者之間的關(guān)系形成一些本質(zhì)的理論認(rèn)識，進而為組裝構(gòu)筑系列高性能能源器件提供一種理論基礎(chǔ)和方法指導(dǎo)。

同步輻射加速器主要用于產(chǎn)生第二代同步輻射光源，利用電子在圓形軌道中的運動，發(fā)出單色光。

我國的同步輻射加速器建立在中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)校內(nèi)。 國家同步輻射實驗室坐落在安徽合肥中國科技大學(xué)西校園中，這是國家計委批準(zhǔn)建設(shè)的我國第一個國家級實驗室。實驗室擁有的同步輻射光源是國內(nèi)高校中唯一一臺大科學(xué)裝置和國家級實驗研究平臺。

國家同步輻射實驗室建有我國第一臺以真空紫外和軟X射線cvnbd為主的專用同步輻射光源。其主體設(shè)備是一臺能量為800MeV、平均流強為100~300mA的電子儲存環(huán)，用一臺能量200MeV的電子直線加速器作注入器。來自儲存環(huán)彎鐵和扭擺磁鐵的同步輻射特征波長分別為2.4nm和0.5nm。

國家同步輻射實驗室一期工程1984年11月20日破土動工，1989年建成出光，1991年12月通過國家驗收，總投資8,040萬元人民幣。1999年國家又投資11,800萬元人民幣進行國家同步輻射實驗室二期工程建設(shè)，2004年12月二期工程通過國家驗收。

國家同步輻射實驗室現(xiàn)建有X射線光刻、紅外與遠紅外、高空間分辨X射線成像、X射線衍射與散射、擴展X光吸收精細結(jié)構(gòu)、燃燒、X射線顯微術(shù)、原子與分子物理、真空紫外分析、表面物理、軟X射線磁性圓二色、光電子能譜、真空紫外光譜、光聲與真空紫外圓二色光譜、光譜輻射標(biāo)準(zhǔn)與計量等15條光束線和相應(yīng)的實驗站。國家同步輻射實驗室是向國內(nèi)外用戶開放的國家級共用實驗室，現(xiàn)有注冊用戶150余家。